「カモシダ・パレス」編

体育教師の鴨志田と因縁を持つ同級生・竜司と出会った蓮は、偶然にも謎のアプリ「イセカイナビ」を起動させ、鴨志田の欲望が具現化した異世界「パレス」へと侵入する。そこで彼の歪んだ欲望と、学園の裏で行われている悪事を知った蓮たちは、新たに仲間になった杏、モルガナとともに、彼を改心させようと決意。彼の欲望の核となる「オタカラ」を盗むため、学園に予告状を貼り出す。

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坂本竜司（CV：宮野真守）

秀尽学園高校の2年生。以前は陸上部のエースとして活躍していたが、鴨志田の傍若無人な振る舞いに我慢できずトラブルを起こしてしまい、陸上部の廃部のきっかけを作ってしまった過去がある。情に厚い行動派だが、粗暴な言動から学園内では問題児扱いされ、浮いた存在に。怪盗団でのコードネームは「スカル」。

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高巻杏（CV：水樹奈々）

秀尽学園高校の2年生で、蓮のクラスメイト。天真爛漫で素直な性格だが、クォーターゆえの派手な容姿から周囲に馴染めず孤立している。それゆえに、同じ高校に通う親友・志保のことをとても大切に思っているが、そこを鴨志田に付け込まれ……。怪盗団でのコードネームは「パンサー」。

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モルガナ（CV：大谷育江）

異世界に迷い込んだ際に蓮が助け出した、謎多き生き物。蓮と同居し、寝食を共にすることになる。憎まれ口を叩くが、本当は仲間思い。怪盗団でのコードネームは「モナ」。

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鴨志田卓（CV：三ツ矢雄二）

秀尽学園の体育教師で、バレー部の顧問。オリンピックの金メダリストという輝かしい経歴を持つが、それゆえに自分を学校という“城”の王様であると勘違いし、生徒に対する体罰、セクハラなどを日常的に行っていた。

「マダラメ・パレス」編

「心の怪盗団」を結成した蓮たちは、著名な画家である斑目一流斎の門下生・喜多川祐介と出会う。杏に対して「絵のモデルになってほしい」と熱心に迫る祐介に、一同は困惑。その一方で、斑目には盗作や弟子への虐待といった黒い噂が流れていた。斑目にパレスがあることを確認し、祐介の本心を知った蓮たちは、次のターゲットを斑目に決定。怪盗団に加わることになった祐介とともに、パレスの主・シャドウマダラメと対峙する。そこで明かされたのは、祐介が憧れ続けた斑目の代表作「サユリ」の秘密だった。

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喜多川祐介（CV：杉田智和）

都立洸星高校・美術コースの特待生。長身の美少年だが、独特の感性ゆえに浮世離れした印象を与える。絵描きだった母が早逝したため幼い頃に孤児となったが、画才を見込まれて斑目に拾われ、以来住み込みの門下生として暮らしている。斑目に対しては、育ての親のような恩義を感じているが……。怪盗団でのコードネームは「フォックス」。

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斑目一流斎（CV：堀之紀）

世界的に有名な日本画家。画家として大成してからも、柔らかな物腰を崩さず、以前と同じあばら家で暮らすなど、質素倹約な生活を続けている。だが、それは表向きの姿。裏では絵を横流しして不当な利益を得たり、権威を笠に着て弟子から着想を盗んだりといった悪行を繰り返してきた。

「カネシロ・パレス」編

斑目を改心させたことで、世間に「心の怪盗団」の存在が少しずつ浸透し始めた頃、秀尽学園高校の生徒会長・新島真が蓮たちの正体に気付く。彼女が口止め料の代わりに取引として持ちかけたのは、高校生に詐欺の片棒を担がせるマフィア・金城潤矢の改心だった。金城を追う中で真自身も危険に晒されるが、戦いの中で「ペルソナ」能力に覚醒し、怪盗団の一員に。警察も手をこまねいていた悪党に、「心の怪盗団」が鉄槌を下す。

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新島真（CV：佐藤利奈）

秀尽学園高校の3年生。頭脳明晰で品行方正な生徒会長。冷静沈着で責任感が強く行動力もあるが、生真面目で妥協ができない優等生気質。校長に命じられ、怪盗団の正体を探っていた。怪盗団でのコードネームは「クイーン」。

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金城潤矢（CV：藤本たかひろ）

渋谷を根城に荒稼ぎするマフィアのボス。未成年を脅して、その家族をさらに脅す、残忍な方法で金を巻き上げている。渋谷全体を自分の“銀行”だと考え、人間は“歩くATM”だとしか思っていない。